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in situ 3D 观察锂离子电池 (Angew Chem最新文章）
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最近发的这篇angew chem 文章online了，贴在这里，供大家参考，也想延续之前的话题。 http://muchong.com/bbs/viewthread.php?tid=7122108&fpage=1 谈谈这篇文章发表背后的故事。 这篇文章的发表很不顺，最初投稿science，去年6月份，可能有些朋友注意到了，science 在去年10月份也出版了一篇及其类似的文章，投稿日期也是6月份，可能还在我们之后。然而，我们的没那么幸运，直接毙了。可能编辑不喜欢我们的写法，也可能我们的工作，包装的不够，很遗憾。客观地说，我们的工作要明显优于对方，因为我们的beamline的resolution在30 nm, 而对方的是2 micron. 对搞电池的人来说，可能30ｎｍ的分辨率在电池研究中还可以勉强接受，但2 micron是很少有电池材料可以应用的。但无奈，我们的写法，包装，以及可能的其他因素，使得我们不符合science 的风格，无奈。同时，至少我觉得science 那篇文章在这方面做得的确比我们好很多。 之后投了Nat mater, 这次主编虽然毙了，但明显给予很高的评价，认为我们的方法非常独特，但还是建议我们投Nat Commun. 其实我当时是像试试Nat chem or Nat Nanotech，但我老板是个性急的人，就想早点发表，所以，就转到Nat Commun了，很快就送审了。4周后意见返回，被拒。原因是。。。没意义。我们彻底无语。尤其是第二个审稿人，花了近4页的comment批我们的工作没有任何意义。说TEM, SEM 有一大堆文章发表了等等。非常无奈。要知道，我们这边的beamline目前来说是全世界最好的，我们之前的工作也被DOE专门highlight过，然而现在变成了无意义，很难让人接受，尤其我老板，很是生气。（事后，我们从别的途径获知，这个审稿人还给编辑写了很长的信，专门批我们的文章，不建议发表). 好在编辑给了我们申诉的机会，在我们申诉时候，Science那篇文章发表了，于是我们自然就引用那篇文章，同时也向第二个审稿人说明这种三维观察的意义（实际上，这种In situ 三维观察现在很多地方都在做，光美国这边的Synchrotron， APS, SLAC等都有类似的beamline, 也有很强的组在做，但都没有实现）。话有说过来，如果别人想据你，会有一百个理由，这次的理由是，他先大大赞扬了Science工作的重要性，然后联系到我们的文章，说既然别人都做了，你们的工作也就没意义了。（实际上我们的工作与science那篇有很大不同，因为我们的高分辨率的三维图像和数据，所以我们才能得到很大真实的三维数据分析统计，而且我们给出了很多真实的三维表面形貌数据分析。这是science那篇文章无法做到了，因为beamline的限制，细心的朋友会发现，他们的数据中实际大多数是二维数据，因为三维数据不好，分辨率太低所致，这就直接导致缺少真实的三维数据分析）。。。唉。。。不过这位审稿人最后也说，这我们的这个会是个顶级专业杂志（非综合）的文章，可能是看science 都发表了，不好再批我们太厉害了。 最后投angew chem的时候很顺利，2个审稿人评价都很高。所以就没有太大故事。 经过这篇文章以及看到和我们类似的文章在Science发表，自己有很多感触。发顶级的杂志的文章，尤其Science Nature级别的，工作仅仅是一部分，还有很多很多其他因素，比如写法，包装，人脉，研究者的影响，运气等。我们就输在很多其他的因素方面，但没有办法，我想很多science nature 败下阵来的也都和我们差不多。 如果你在莫一方面没有优势，那只有在其他方面突出表现。对于我们第一作者来说，能做的可能更多在工作和写作，想法方面，而人脉，影响，运气等，可能更多的要靠老板们的努力了。 最后，也想在这里强调这种insitu 3D 研究方法，我们这篇文章其实主要是介绍一种方法，里面science的东西不是很多。这也是我的项目的主要目的---发展新的Insitu方法用于能源材料研究。现在TEM, X-ray都在发展这个3D的in situ study, 但目前X-ray 我们已经实现了，我们也期待TEM能实现，但难度非常大。因为考虑到国内也有不错的同步辐射中心，比如上海同步辐射，也有软X-ray imaging 能力，所以相似的方法在国内也完全可以发展，而且这种方法也可以用到其他领域，比如催化，燃料电池等等。感兴趣的朋友可以查查3D for catalysis and fuel cell, 除了美国，日本和欧洲的一些组也一直在发展。所以也想借此，希望国内的感兴趣的朋友也能关注这些新的方法，多多利用国内的资源，多做些原创性的工作，建立一些好的平台技术。这样，我们中国的研究会更有影响力。 同样，如果有感兴趣的朋友，可以与我联系 jiajunhit@gmail.com。也希望大家能多多引用我们的工作。感谢！ 也祝大家科研路上好运 |
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2014-03-21 08:54:19, 2.52 M
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12楼2014-03-21 12:18:12
4楼2014-03-21 09:46:11
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我博士期间也是搞电化学催化的。转作电池也6年多了。你说的这个问题其实是谁都想解决的问题。就像燃料电池催化剂Pt的溶解团聚等等。谁都想解决。手机等小型电子设备还好些，准确的说，是因为这些电子设备的发展速度大大快于电池的速度，现在的手机主要功能已经不是通话了，而是娱乐，所以对电池的要求越来越高。 你可以查阅电池性能衰减方面的综述文献，有很多，涉及的因素很多，包括电池材料本身（阴极，电解液，电接触），电池结构，化学和电化学稳定性，电池的非常规使用（低温，高温，快速充放电等等）。 这些问题也是工业界想解决的问题，尤其大型电池用于电动汽车上，对电池稳定性，安全性要求更高。 总之，问题大家基本都知道，但目前谁也无法根本解决这个问题。目前，学术研究的主流集中在发展新材料或对现有材料优化上。 |
6楼2014-03-21 10:43:17
8楼2014-03-21 11:28:11
9楼2014-03-21 11:34:14
10楼2014-03-21 11:57:25
19楼2014-03-21 15:29:10
| 文章很不错，不过我有个疑问，因为Sn嵌锂过程是从Li0.4Sn--LiSn--Li2.5Sn最后才到Li3.5乃至Li4.4Sn，而且一般第一二周期放电结束时，一般都会有LiSn等相与富锂相的混合残余。而且第一周期嵌锂一般很难做到完全实现Li4.4Sn，如果是在真实电池中，第一周的excessive capacity也很大。以上这些现象我们都有高分辨insituXRD的数据支持，请问楼主这样一个动态的多相复杂过程，这种3D表征是否有可能细致地观测到每一步都相变与形貌变化？另外，Li4.4Sn的理论容量应该基于Li4.4Sn来算，但不知道为什么那么多人只考虑Sn，到处都是994mAh/g的值。我们老板对这个看法很大 |
25楼2014-03-21 22:08:31
32楼2014-03-22 11:19:56
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谢谢。你的问题很好，这也是in situ 3D实验中很困难的事情，对电池的设计以及X-ray的要求都很高。每项技术都不可能完美，我们的synchrotron X-ray技术虽然目前全世界是最好的 （分辨率，采集时间等），而且我们可以工作在一个近乎真实的电池系统，但每个3D的点采集需要几分钟甚至几十分钟，取决于你所需要的数据质量. 但我们新的NSLSII 几个月后就开始运转了，新的synchrotron X-ray的time resolution 提高了几个数量级，所以时间可以缩短1k-1w倍，这就会使得这些技术无可比拟了。 Sn的相变相对别的材料还相对简单些，我们这里只是选择了几个主要的阶段进行分析，期间的一些过程变化比较小，意义不大，所以我们就没放在文章中。如果要想研究一些细节，可以多做些2D的观察，那样可以大大节省时间，也可以做很多点。感兴趣，可以看我之前的这篇Chem Commun上的文章。 In situ X-ray chemical imaging of CuO phase transformation evolution for lithium-ion batteries, Chem. Commun., 2013,49, 6480-6482。 理论容量目前更多是以原始材料为基准来计算，作为阳极，Sn是原始材料，所以习惯用Sn而非Li4.4Sn来计算理论容量。很多时候是习惯和约定俗成，没必要太计较。 |
33楼2014-03-22 11:52:44
36楼2014-03-22 15:12:34
50楼2014-03-23 11:22:51
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zxf9842楼
2014-03-21 09:22
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想知道3楼
2014-03-21 09:23
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守望者W5楼
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1/3光年11楼
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muxinjin13楼
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suoluotree47楼
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