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有机染料太阳能电池理论研究获得重大进展
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来自中科院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室（筹）表面实验室、清华大学和哈佛大学的研究人员研究了不含金属的纯有机分子在TiO2界面上的原子结构对形成的有机染料太阳能电池效率的影响。这类分子一般采纳Donor-π-Acceptor的结构，大多通过氰基丙烯（cyanoacrylic）基团与表面结合。虽然这一类分子得到极为广泛的应用，但其吸附结构并不清楚。此前人们普遍认为这一类有机染料与传统钌复合物染料类似，只通过羧基吸附在TiO2表面。基于第一性原理分子动力学和含时密度泛函理论计算，焦扬等与瑞士联邦理工Michael Graetzel教授合作研究了含氰基丙烯基团的有机分子在锐钛矿TiO2（101）表面的吸附和电子动力学。通过对动力学模拟得到的振动谱的详细分析和与实验得到的红外吸收谱的比较，他们发现氰基和羧基共同参与表面吸附，该吸附构型非常有利于太阳能源转化。 计算结果表明，这种新提出的通过氰基和羧基共吸附、含有Ti-N键的表面构型在能量上最稳定。这改变了人们的普遍认识：氰基在吸附中起到关键作用，它对界面稳定性、电化学性质的影响往往被忽视。通过电子结构计算和激发态电子动力学模拟，他们进一步研究了这种新提出的吸附构型中染料分子和表面的电子耦合、能级相对位置，以及它们对太阳能电池电压及电流的影响。光激发电子从染料分子向TiO2表面注入的动态过程表明，新构型有利于电子的快速注入并有着高量子效率，在电子结构上则更有利于产生较高的工作电压，从而保证此类太阳能电池具有较高的能量转化效率（~10%）。这些工作在原子尺度上建立了界面能源转化机制中微观结构与宏观性能的关系，对进一步从微观上调控、优化和提高太阳能转化效率提供了新的办法。 |
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