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分享最新《Science》一篇：疏水Al2O3担载Pd@CeO2核壳纳米复合物-甲烷氧化的超级催化剂
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今天Science刚刚发布的文章，“Exceptional Activity for Methane Combustion over Modular Pd@CeO2 Subunits on Functionalized Al2O3”（Cargnello et al., 337 (6095): 713-717 ），介绍了一种甲烷氧化反应的超强催化剂。由于材料属纳米复合材料，特发微纳版，以飨读者。 甲烷作为一种温室气体，其温室效应比CO2高20倍，同时，甲烷转化率低会影响燃气涡轮发动机的性能。目前的催化剂要么400℃以下活性不高，要么高温下不稳定。所以研发一种甲烷燃烧的强力催化剂具有极大的能源及环境意义。 本文用超分子组装的方法，由巯基十一烷酸（MUA）修饰的2nm左右的纳米钯和烷氧基铈作用，MUA的巯基和羧基可以分别与钯和铈（IV）相连，在十二酸的存在下控制水解，可以得到一种以钯为核二氧化铈为壳的核壳结构（CeO2壳由大约3nm的晶粒组成，三维构型见截图2，动态展示见movie-s2）。然后把这种核壳结构分散在Al2O3基质上，Al2O3也是经过疏水化改性的，因为商业的氧化铝是亲水的，Pd@CeO2是疏水的，在亲水性基质上容易发生聚集失活（见示意图1）。文中巧妙的用三乙氧基辛基硅烷（TEOOS）在氧化铝表面引入一层烷基而疏水（有影像资料为证，见movie-s1），这样Pd@CeO2就牢牢地粘在基质表面上，不会聚集失活了。由于催化剂与载体之间强的相互作用，该催化剂在400℃以下即具有很高的催化活性，并且加热到850℃仍不会聚集烧结。 为了方便大家，把supporting information 连同2个视频支撑文件一并上传。大家一起来完整欣赏下science的水平吧。视频文件确实直观形象，叹为观止啊。   视频截图 [ Last edited by dut_ameng on 2012-8-12 at 08:10 ] |
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