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qphll金虫 (正式写手)
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【求助】CuBTC MOF + CO2 MuSiC 问题已有12人参与
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在用MuSiC测试体系: CO2+CuBTC的时候, 发现了两个问题: (1) 采用与文献相同模拟, 相同参数, 相同软件的情况下, 吸附量差别很大; (2) 改变压力做吸附等温线, 不同压力下的吸附量竟然差别不大. 应该是哪里的设置有些问题. 让我细细道来, 大家评论一下. 拿来测试的文献是: Molecular Simulations and Experimental Studies of CO2, CO and N2 adsorption in Metal-Organic Frameworks, J. Phys. Chem. C, 114, 15735, 2010 更具体一点, 试图重复的数据是该文献Figure-2中, 298K下CO2在CuBTC中的吸附. 在GetData的帮助下, Figure-2中CO2在CuBTC的吸附量大致如下: Pressure, KPa Loading, mol/kg 41.28 2.22 120.67 5.40 321.05 10.93 530.09 12.94 720.96 14.03 1149.34 14.95 以41.28KPa这个压力点为例, 贴出所有我计算中用到的文件. |
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qphll
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ghcacj(金币+15, 模拟EPI+1):very very good 2010-11-14 08:43:48
ghcacj(金币+15, 模拟EPI+1):very very good 2010-11-14 08:43:48
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针对这个问题, 做一些update. 先来看一下emap的mol_mol_file: Lattice Lattice NCOUL OFF Lattice Lattice COUL OFF Probe Lattice NCOUL OFF Probe Lattice COUL SUM FAST FIXED EWALD SFACTOR KMAX@15 KAPPA@6.7 LOCUT@1e-10 Probe Probe NCOUL OFF Probe Probe COUL OFF 首先需要指出的是, 这里除了 Probe 与 Lattice的COUL作用之外, 其他的相互作用全部关闭. 来仔细看看这句: Probe Lattice COUL SUM FAST FIXED EWALD SFACTOR KMAX@15 KAPPA@6.7 LOCUT@1e10 (1) “Probe” 和 “Lattice”, 这个就像“路人甲”一样, 你想怎么称呼都可以; (2) “COUL”是从 ff.F90过来的, 在那个源程序里面定义了体系的能量从COUL和NONCOUL计算得到; (3) “SUM”, “FAST”, “FIXED”,“EWALD”来自于ssdrive.F90, 我们来一一解读一下. (a) SUM Line 94, 定于了 “SUM”: “Type(SSSumParams), Pointer :: sum”. 很容易理解, 在任意位置上, Probe与Lattice的COUL作用, 需要累加起来. (b) FAST Line 495,是注释行, 关于“FAST”是这样说的, “fast -- True (False) => evaluate "Fast" (Slow) interactions” 字面上的理解就是, 用了“FAST”那么计算的时候, 关于相互作用的计算就能“加速”,至于如何加速? 不知道, 也不需要知道. (c) FIXED 没有从源程序找到很好的对应, 但是这个是和Control文件中对于Lattice的处理对应的, 我们将Lattice文件Fixed处理, 那么这里也是需要告诉mapmake文件这个信息. 除此之外, 没啥用处. (d) EWALD 这个指定了如果生成EMAP, 前面有提到过, GCMC的EMAP只能通过EWALD得到, 而on-the-fly COUL计算(i.e. 不用EMAP, 在GCMC中直接计算COUL)只能WFCOUL而不能使用EWALD. Line542再次证明了这一点认识: “on the fly ewald sums are implemented for md only” 也就是说, MD时, on the fly COUL计算, 是可以采用EWALD SUM的, 但是MC(包括GCMC)不行.... (4) SFACTOR, KMAX, KAPPA, LOCUT是EWALD方法中的参数. 具体的原理,参见Frenkel&Smit 的第十二章, 或者MuSiC的相关文档. 你也可以从ewald.F90 的subroutine (Line 152 to Line 269) ewald_init看到程序中是怎样指定这些参数的. 另外, sssum.F90也很值得一看, 如果你想了解更多EWALD是怎样在MuSiC中实现的话. 下面一一分析一下这四个参数. (a) SFACTOR Line 205 to Line 207: Case ('sfactor') !** We want to use the structure factor. eparams%useSF = .TRUE. 它是一个逻辑变量, 默认值是.FALSE., 所以在这里需要加入这个关键词来激活它, 变为.TRUE. 激活这个逻辑变量以后, 程序做了一些什么呢? 参加 Line 284 那边的注释. !** Call the structure factor routine. This calculates the k space !** vectors we will use later when computing the Ewald summation. If !** the coordinates of the ions are fixed, this needs to be calculated !** only once. If they change, it must be recalculated. (b) KMAX Line 184: “Number of k "boxes" in each direction (x,y,z)”. 你可能注意到在程序里面, KAMX is hard coded to be 5000, 你可能回想增大这个数值, 来处理更大的体系. 但是, 不幸的是, 你的内存很有可能比KMAX参数更快地达到阀值, 所以, 修改这个参数在实际使用上, 没有意义, 我没有测试过, 但是我觉得这里 KMAX@15, 其实15这个数值, 是没什么意义的, 只是需要一个input而已, 你用15, 10还是8, 没有区别. (c) KAPPA 是和 EWALD SUM里面的Gaussian function有关的一个参数, 它定义了 Gaussian Function的带宽. 如果你看Frenkel&Smit 的第十二章, 这里程序中的KAPPA参数值等于Frenkel&Smit Chap.12中的alpha^0.5. (d) LOCUT 这个很好理解, 请看ewald.F90文件中的这一行: Line 200, “ !** Low end cutoff for the reciprocal space k vectors.” 接下来的问题就是, 我们应该如何选择合适的KAPPA和KMAX参数? 这两个参数的选择是基于EWALD SUM 计算时对于实空间和倒空间的“利用”和平衡. 一般而言, KMAX必须让SUMMATION在倒空间的计算满足随着KAPPA参数收敛, 同时尽量让实空间的计算也能快速收敛. 比方说, 减小KAPPA参数可以使得倒空间的收敛加快, 但是此时实空间的收敛就会减慢. 在非常小的KAPPA参数下, 实空间的EWALD SUM 和WFCOUL方法一样. 在其他MAP MAKE 参数相同的情况下, 测试不同的KAPPA数值, 看生成MAP需要的不同时间, 来找到最优值, 但是一般来讲, 这个对于MC(包括GCMC, 和MC里面相应的EMAP的生成)没有实际意义. 但是对于MD来讲, 由于on the fly COUL计算可以采用EWALD SUM 方法, 这样的测试还是能有明显提速功效的. 好了, 对于生成EMAP时EWALD 方法的介绍差不多了解这些就足够了. 还有值得提醒的就是, MuSiC中支持的EWALD 方法只是对正交盒子有效 (orthorhombic unit cell). 这个对于GCMC问题不大, zeolite, MOF等材料, 大多数还是orthombic的, 但是如果是自己生成的初始结构, 想要算吸附, 然后又想要使用EMAP的时候, 就需要注意这一点! |
66楼2010-11-13 22:11:52
qphll
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(1) 生成CO2的两个pmap文件, 一个是O原子在CuBTC的VDW格点; 另外一个是C原子在CuBTC的VDW格点. 以C原子为例. (a). Control File ------ General Information ------------------------------------------ CO2 in CuBTC_M4, to generate C_CO2 Pamp@CuBTC 1 1 1 1 2 191283 4 C_CO2.CuBTC_M4.pmap.res C_CO2.CuBTC_M4.pmap.con ------ Atomic Types -------------------------------------------------- 7 C_CO2 C_CO2.atm Ca_CuBTC_M4 Ca_CuBTC_M4.atm Cb_CuBTC_M4 Cb_CuBTC_M4.atm Cc_CuBTC_M4 Cc_CuBTC_M4.atm Cu_CuBTC_M4 Cu_CuBTC_M4.atm O_CuBTC_M4 O_CuBTC_M4.atm H_CuBTC_M4 H_CuBTC_M4.atm ------ Molecule Types ------------------------------------------------- 2 CO2_C_prob CO2_C_prob.mol CuBTC_M4 CuBTC_M4.mol ------ Simulation Cell Information ------------------------------------ CuBTC_M4 1, 1, 1 1, 1, 1 ------ Forcefield Information ------------------------------------------- BASIC ATM atm_atm_file mol_mol_file intramolecular_file ------ Mapmaker Information ----------------------------------------------- 1 # Number of maps to make # PLEASE KEEP THIS 'BLANK LINE'!! CuBTC_M4 # Name of the sorbent CO2_C_prob # Name of prob atoms of the sorbate NCOUL LJ # Typer of interaction to be mapped 0.1 # Grid of spacing, Angstrom 500.0 # High end potential cutoff, KJ/mol C_CO2.LJ.M4.pmap # Map filename or AUTO ------ Configuration Initialization ------------------------------------- CO2_C_prob GCMC NULL CuBTC_M4 FIXED NULL (b) mol_mol_file CuBTC_M4 CuBTC_M4 NCOUL OFF CuBTC_M4 CuBTC_M4 COUL OFF CO2_C_prob CO2_C_prob COUL OFF CO2_C_prob CO2_C_prob NCOUL OFF CO2_C_prob CuBTC_M4 COUL OFF CO2_C_prob CuBTC_M4 NCOUL BASIC LJ FAST (c) intramolecular_file Intra: CO2_C_prob Intra: CuBTC_M4 (d) atm_atm_file ### CuBTC_M4, JPCB, 2006, 110, 17776 Ca_CuBTC_M4 Ca_CuBTC_M4 LJ SIG@3.75 EPS@44.91 HICUT@13.0 LOCUT@0.5 Cb_CuBTC_M4 Cb_CuBTC_M4 LJ SIG@3.55 EPS@35.23 HICUT@13.0 LOCUT@0.5 Cc_CuBTC_M4 Cc_CuBTC_M4 LJ SIG@3.55 EPS@35.23 HICUT@13.0 LOCUT@0.5 Cu_CuBTC_M4 Cu_CuBTC_M4 LJ SIG@3.11 EPS@2.52 HICUT@13.0 LOCUT@0.5 O_CuBTC_M4 O_CuBTC_M4 LJ SIG@2.96 EPS@73.98 HICUT@13.0 LOCUT@0.5 H_CuBTC_M4 H_CuBTC_M4 LJ SIG@2.42 EPS@15.10 HICUT@13.0 LOCUT@0.5 # L-B Mixture for Intra-CuBTC atoms Ca_CuBTC_M4 Cb_CuBTC_M4 LJ SIG@LBMIX EPS@LBMIX HICUT@13.0 LOCUT@0.5 Ca_CuBTC_M4 Cc_CuBTC_M4 LJ SIG@LBMIX EPS@LBMIX HICUT@13.0 LOCUT@0.5 Ca_CuBTC_M4 Cu_CuBTC_M4 LJ SIG@LBMIX EPS@LBMIX HICUT@13.0 LOCUT@0.5 Ca_CuBTC_M4 O_CuBTC_M4 LJ SIG@LBMIX EPS@LBMIX HICUT@13.0 LOCUT@0.5 Ca_CuBTC_M4 H_CuBTC_M4 LJ SIG@LBMIX EPS@LBMIX HICUT@13.0 LOCUT@0.5 Cb_CuBTC_M4 Cc_CuBTC_M4 LJ SIG@LBMIX EPS@LBMIX HICUT@13.0 LOCUT@0.5 Cb_CuBTC_M4 Cu_CuBTC_M4 LJ SIG@LBMIX EPS@LBMIX HICUT@13.0 LOCUT@0.5 Cb_CuBTC_M4 O_CuBTC_M4 LJ SIG@LBMIX EPS@LBMIX HICUT@13.0 LOCUT@0.5 Cb_CuBTC_M4 H_CuBTC_M4 LJ SIG@LBMIX EPS@LBMIX HICUT@13.0 LOCUT@0.5 Cc_CuBTC_M4 Cu_CuBTC_M4 LJ SIG@LBMIX EPS@LBMIX HICUT@13.0 LOCUT@0.5 Cc_CuBTC_M4 O_CuBTC_M4 LJ SIG@LBMIX EPS@LBMIX HICUT@13.0 LOCUT@0.5 Cc_CuBTC_M4 H_CuBTC_M4 LJ SIG@LBMIX EPS@LBMIX HICUT@13.0 LOCUT@0.5 Cu_CuBTC_M4 O_CuBTC_M4 LJ SIG@LBMIX EPS@LBMIX HICUT@13.0 LOCUT@0.5 Cu_CuBTC_M4 H_CuBTC_M4 LJ SIG@LBMIX EPS@LBMIX HICUT@13.0 LOCUT@0.5 O_CuBTC_M4 H_CuBTC_M4 LJ SIG@LBMIX EPS@LBMIX HICUT@13.0 LOCUT@0.5 ########################################################################## ########################################################################## ### CO2 C_CO2 C_CO2 LJ SIG@2.8 EPS@27.0 HICUT@13.0 LOCUT@0.5 O_CO2 O_CO2 LJ SIG@3.05 EPS@79.0 HICUT@13.0 LOCUT@0.5 # L-B Mixture for Intra-NH3 atoms C_CO2 O_CO2 LJ SIG@LBMIX EPS@LBMIX HICUT@13.0 LOCUT@0.5 ## CO2-CuBTC_M4, L-B Mixture C_CO2 Ca_CuBTC_M4 LJ SIG@LBMIX EPS@LBMIX HICUT@13.0 LOCUT@0.5 C_CO2 Cb_CuBTC_M4 LJ SIG@LBMIX EPS@LBMIX HICUT@13.0 LOCUT@0.5 C_CO2 Cc_CuBTC_M4 LJ SIG@LBMIX EPS@LBMIX HICUT@13.0 LOCUT@0.5 C_CO2 Cu_CuBTC_M4 LJ SIG@LBMIX EPS@LBMIX HICUT@13.0 LOCUT@0.5 C_CO2 O_CuBTC_M4 LJ SIG@LBMIX EPS@LBMIX HICUT@13.0 LOCUT@0.5 C_CO2 H_CuBTC_M4 LJ SIG@LBMIX EPS@LBMIX HICUT@13.0 LOCUT@0.5 O_CO2 Ca_CuBTC_M4 LJ SIG@LBMIX EPS@LBMIX HICUT@13.0 LOCUT@0.5 O_CO2 Cb_CuBTC_M4 LJ SIG@LBMIX EPS@LBMIX HICUT@13.0 LOCUT@0.5 O_CO2 Cc_CuBTC_M4 LJ SIG@LBMIX EPS@LBMIX HICUT@13.0 LOCUT@0.5 O_CO2 Cu_CuBTC_M4 LJ SIG@LBMIX EPS@LBMIX HICUT@13.0 LOCUT@0.5 O_CO2 O_CuBTC_M4 LJ SIG@LBMIX EPS@LBMIX HICUT@13.0 LOCUT@0.5 O_CO2 H_CuBTC_M4 LJ SIG@LBMIX EPS@LBMIX HICUT@13.0 LOCUT@0.5 ########################################################################## ############################################################################## ##### Coulombic ############################################################################ ### CO2-CO2 ##### C_CO2 C_CO2 WFCOUL HICUT@13.0 ALPHA@0.2 O_CO2 O_CO2 WFCOUL HICUT@13.0 ALPHA@0.1 C_CO2 O_CO2 WFCOUL HICUT@13.0 ALPHA@0.1 ### CO2-CuBTC_M4 ##### C_CO2 Ca_CuBTC_M4 WFCOUL HICUT@13.0 ALPHA@0.1 C_CO2 Cb_CuBTC_M4 WFCOUL HICUT@13.0 ALPHA@0.1 C_CO2 Cc_CuBTC_M4 WFCOUL HICUT@13.0 ALPHA@0.1 C_CO2 Cu_CuBTC_M4 WFCOUL HICUT@13.0 ALPHA@0.1 C_CO2 O_CuBTC_M4 WFCOUL HICUT@13.0 ALPHA@0.1 C_CO2 H_CuBTC_M4 WFCOUL HICUT@13.0 ALPHA@0.1 O_CO2 Ca_CuBTC_M4 WFCOUL HICUT@13.0 ALPHA@0.1 O_CO2 Cb_CuBTC_M4 WFCOUL HICUT@13.0 ALPHA@0.1 O_CO2 Cc_CuBTC_M4 WFCOUL HICUT@13.0 ALPHA@0.1 O_CO2 Cu_CuBTC_M4 WFCOUL HICUT@13.0 ALPHA@0.1 O_CO2 O_CuBTC_M4 WFCOUL HICUT@13.0 ALPHA@0.1 O_CO2 H_CuBTC_M4 WFCOUL HICUT@13.0 ALPHA@0.1 ################################################################################ [ Last edited by qphll on 2010-11-3 at 14:31 ] |
2楼2010-11-03 14:14:15
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一些molecule文件和atom文件 (a) CuBTC_M4.mol文件, 不管是生成pmap, 还是emap, 还是GCMC的时候, 都是同一个, 其文件内容如下: 字数限制, 该文件内容不完整. ## Basic Molecule Information ## CuBTC Model-4 ## CuBTC, Total number of atom in CuBTC UnitCell: 624 ## The Charge Information is from, JPCB, 2006, 110, 17776 ## Cu: 1.098 * 48 ## O: -0.665 * 192 ## Ca: 0.778 * 96 ## Cb: -0.092 * 96 ## Cc: -0.014 * 96 ## H: 0.109 * 96 ## The initial coordinates (dehydrated form) are from "Science, 1999, 283, 1148" Molecule_Name: CuBTC_M4 CHARGED Coord_Info: Listed Cartesian Rigid NOTRANSFORM 624 1 8.341 6.405 -1.376 O_CuBTC_M4 -0.665 0 0 2 18.002 19.938 -1.376 O_CuBTC_M4 -0.665 0 0 3 18.002 6.405 1.376 O_CuBTC_M4 -0.665 0 0 4 8.341 19.938 1.376 O_CuBTC_M4 -0.665 0 0 5 -1.376 8.341 6.405 O_CuBTC_M4 -0.665 0 0 6 -1.376 18.002 19.938 O_CuBTC_M4 -0.665 0 0 7 1.376 18.002 6.405 O_CuBTC_M4 -0.665 0 0 ..... ..... 621 10.195 21.654 4.689 Cb_CuBTC_M4 -0.092 0 0 622 11.362 20.990 5.353 Ca_CuBTC_M4 0.778 0 0 623 10.195 4.689 21.654 Cb_CuBTC_M4 -0.092 0 0 624 11.362 5.353 20.990 Ca_CuBTC_M4 0.778 0 0 Fundcell_Info: Listed 26.34300 26.34300 26.34300 # unit cell edge lengths 90.00000 90.00000 90.00000 # unit cell angles 0.00000 0.00000 0.00000 # origin of unit cell 26.34300 26.34300 26.34300 # effective bound box size (b) CO2_C_prob.mol 文件 Molecule_Name: CO2_C_prob Coord_Info: Listed Cartesian Rigid 1 # Number of atoms in molecule 1 0.000000 0.000000 0.000000 C_CO2 0.0 0 0 Atom文件比较简单, 这里给出分别来自CuBTC和CO2的原子文件为例 (c) Cu_CuBTC.atm ##### Basic atom information Atom_Name: Cu_CuBTC Atom_Symbol: Cu Atom_SS_Charge: 0.0 Atom_SZ_Charge: 0.0 Atom_Mass: 63.546 Atom_Valency: 2 (d) C_CO2.atm ##### Basic Atom Information Atom_Name: C_CO2 Atom_Symbol: C Atom_SS_Charge: 0.4 Atom_SZ_Charge: 0.4 Atom_Mass: 12.0 Atom_Valency: 4 [ Last edited by qphll on 2010-11-3 at 14:42 ] |
3楼2010-11-03 14:14:48
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分别生成的两个pmap文件命名为: C_CO2.M4.LJ111.pmap O_CO2.M4.LJ111.pmap 至于emap, 针对每种吸附质, 只需要生成一个, 其原理就是生成该吸附质的库仑力格点. (a) Control File 内容 ------ General Information ------------------------------------------ CuBTC_M4, to generate eamp@CuBTC 1 1 1 1 2 191283 4 CuBTC_M4.emap.res CuBTC_M4.emap.con ------ Atomic Types -------------------------------------------------- 7 Patom Patom.atm Ca_CuBTC_M4 Ca_CuBTC_M4.atm Cb_CuBTC_M4 Cb_CuBTC_M4.atm Cc_CuBTC_M4 Cc_CuBTC_M4.atm Cu_CuBTC_M4 Cu_CuBTC_M4.atm O_CuBTC_M4 O_CuBTC_M4.atm H_CuBTC_M4 H_CuBTC_M4.atm ------ Molecule Types ------------------------------------------------- 2 probe probe.mol CuBTC_M4 CuBTC_M4.mol ------ Simulation Cell Information ------------------------------------ CuBTC_M4 1, 1, 1 1, 1, 1 ------ Forcefield Information ------------------------------------------- BASIC ATM atm_atm_file mol_mol_file intramolecular_file ------ Mapmaker Information ----------------------------------------------- 1 # Number of maps to make # PLEASE KEEP THIS 'BLANK LINE'!! CuBTC_M4 # Name of the sorbent probe # Name of prob atoms of the sorbate COUL EWALD # Typer of interaction to be mapped 0.1 # Grid of spacing, Angstrom 500.0 # High end potential cutoff, KJ/mol AUTO # Map filename or AUTO ------ Configuration Initialization ------------------------------------- probe GCMC NULL CuBTC_M4 FIXED NULL (b) probe.mol 内容: Molecule_Name: probe CHARGED Coord_Info: Listed Cartesian Rigid 1 1 0.000000 0.000000 0.000000 Patom 1.0 0 0 Molecule_DOF: 3 (c) Patom.atm 内容: ##### Basic Atom Information Atom_Name: Patom Atom_Symbol: P Atom_SS_Charge: 0.0 Atom_SZ_Charge: 0.0 Atom_Mass: 14.0067 Atom_Valency: 0 此处生成的CuBTC的emap命名为: CuBTC_M4.111.emap 至此, 前期的准备工作, 包括: atm文件, mol文件, pmap文件, emap文件都准备完毕. [ Last edited by qphll on 2010-11-3 at 14:50 ] |
4楼2010-11-03 14:15:15