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小木虫论坛-学术科研互动平台 » 化学化工区 » 分析 » 分析前沿 » 【有奖大讨论】【分析化学前沿】分析化学新进展最新最有价值论文大比拼【请勿灌水！】
北京石油化工学院2026年研究生招生接收调剂公告
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opq691

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分子内电荷转移激子相互作用研究进展

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yensh(金币+10):奖励推荐 2010-03-18 08:01
【论文题目】Excited State Localization and Delocalization of Internal Charge Transfer in Branched Push−Pull Chromophores Studied by Single-Molecule Spectroscopy（分子内电荷转移激子相互作用研究进展）
【作者】Damir Aumiler†§, Sufan Wang‡, Xudong Chen† and Andong Xia*†
【发表时间】J. Am. Chem. Soc., 2009, 131 (16), pp 5742–5743
【发表期刊】JACS
【论文闪光点或简单介绍】见下面
【论文链接】（指出所属数据库）【ACS】http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/ja901268h



模型化合物的分子结构、以及相应的吸收和荧光光谱a) S-2;(b) TOZ-2

在国家自然科学基金委、科技部和中科院的大力支持下，化学所分子反应动力学国家重点实验室的研究人员在分子内电荷转移激子相互作用方面取得新进展。研究成果发表在近期的《美国化学会志》（J. Am. Chem. Soc.，2009，131，5742－5743）上。

分子内（间）激子相互作用一般假设为生色团之间是静电偶极－偶极相互作用。但是当分子内含有电荷转移态时，由于分子构象和电荷对称性的复杂性，其电荷转移态之间的相互作用机理很难描述。最典型的一类电荷转移分子是目前广泛研究的超支化分子。过去人们在对超支化分子的大量理论和实验的研究中观察到增强效应、加和效应以及减弱效应等一系列相互矛盾的作用机理。同时宏观测量还认为在超支化分子内，分子在吸收激发光子时，激发能在分子内生色团间的去局域起主导作用，但是当超支化分子发出荧光光子时，发光仅仅局域于单个的分支基团。

分子反应动力学国家重点实验室的科研人员利用单分子光谱技术，选择二种典型的电荷转移分子D-pi-A（TOZ-2）和D-pi-A-pi-D（S-2）为模型分子，对发生在分子内电荷转移态之间的强（弱）耦合机理进行了详细研究。通过分析单分子荧光光漂白的动力学行为和相干长度的变化，发现TOZ-2分子内二个电荷转移态之间的相互作用表现为强相互作用和弱相互作用共存的行为，在强相互作用情形TOZ-2分子的荧光发射表现为去局域的单光子发射行为；而S-2中的分子内二个电荷转移态则表现为弱的相互作用。研究还指出导致这二个模型分子之间的相互作用的差别是来自分子构像的扭转无序和电荷转移态的对称性的差异。

这些模型电荷转移化合物的光物理特性的研究结果有助于解释过去人们在对超支化分子的大量理论和实验研究中观察到的一系列相互矛盾的机理。该工作进一步表明单分子光谱方法可以观察到在宏观测量中被掩盖了的现象。
转载（来源：中科院化学所）
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▄︻┳═一*▄︻┳═一*众里寻虫千百度，蓦然回首，虫在酱油坛深处！▄︻┳═一*▄︻┳═一*
121楼2009-11-29 17:32:14
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weihui_cn

金虫 (职业作家)
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【论文题目】Cationic Conjugated Polymers for Optical Detection of DNA Methylation, Lesions, and Single Nucleotide Polymorphisms

【作者】Xinrui Duan, Libing Liu, Fude Feng and Shu Wang
【发表时间】Acc. Chem. Res., Article ASAP
DOI: 10.1021/ar9001813
【发表期刊】Acc. Chem. Res.
【论文闪光点或简单介绍】见下面
【论文链接】（指出所属数据库）【ACS】http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/ar9001813

相关介绍：
http://oslweb.iccas.ac.cn/html/2009-10-27/20091027153643.htm
共轭聚合物具有强的光捕获能力，可用来放大荧光传感信号，在医疗诊断、基因检测、环境监测等方面具有广泛的应用。在国家自然科学基金委、科技部以及中国科学院“百人计划”项目的支持下，中国科学院化学研究所有机固体重点实验室的研究人员以水溶性共轭聚合物作为新型荧光探针，实现了对疾病相关生物大分子（DNA与酶）的高灵敏与高选择性检测，建立了体外药物筛选的新体系。

　　核酸酶作用下的DNA水解在DNA复制与修复生物过程中起着重要作用。研究人员构建了阳离子聚芴/三种染料标记Y－DNA复合体系，通过调控该体系的多重能量转移过程，调控聚芴以及荧光染料的荧光逻辑输出信号，实现了三种核酸酶的同时检测。研究结果发表在Angew. Chem. Int. Ed.（2009，48，5316－5321）上，该研究工作为多种物质的同时检测提供了新思路。基因组DNA中单核苷酸多态性位点的分析和测定在遗传病诊断、药物设计以及基因联合研究等方面具有重要意义。他们与北京蛋白质组研究中心以及河北大学的科研人员合作，利用水溶性共轭聚合物荧光探针，通过控制能量转移过程，实现了76例病人基因样品中两个SNP位点基因分型的灵敏分析（Nature Protocols，2009，4，984－991）。该方法既利用了单碱基引物延伸反应具有特异性的优势，又利用了共轭聚合物具有放大荧光传感信号所产生的高敏感性的独特优点，大幅提高了SNP基因型分辨的特异性和敏感性。

　　同时，研究人员在水溶性共轭聚合物探针用于药物筛选的研究工作也取得了系列进展。他们与美国加州大学圣巴巴拉分校的科研人员合作，利用水溶性共轭聚合物荧光探针，发展了以RNA－蛋白质复合物为靶点的药物筛选新体系，实现了抗HIV－1药物的高灵敏度筛选，研究结果发表在Angew. Chem. Int. Ed.（2009，48，4372－4375）上。并应邀在Chem. Asian J.杂志发表综述文章，对近年来共轭聚合物作为探针在药物筛选中的新应用进行了综述，重点介绍了以核酸、酶、RNA－蛋白质复合物为靶点的药物筛选研究进展（Chem. Asian J. ，2009, 4, 1196-2006）。他们还在DNA模板下通过PPV前体的原位聚合获得了新型荧光水溶胶，控制反应物比例实现了对水溶胶性质的调控，该体系可用于药物的释放监测研究,研究工作被选作“Hot Article”并以内封面的形式发表在Chem. Commun.（2009, 641-643）上。最近，他们设计合成了新型水溶性聚噻吩与卟啉分子并构建了聚噻吩－卟啉复合物，通过聚合物的强光捕获能力以及到卟啉分子的高效能量转移，提高了卟啉分子的活性氧产生效率以及对革兰氏阴性菌与阳性菌的抗菌活性，为发展新型的高效抗菌光敏剂提供了新方法，研究结果发表在J. Am. Chem. Soc.（2009, 131,13117-13124）上。


论文摘要：
Simple, rapid, and sensitive technologies to detect nucleic acid modifications have important applications in genetic analysis, clinical diagnosis, and molecular biology. Because genetic modifications such as single nucleotide polymorphisms (SNP), DNA methylation, and other lesions can serve as hallmarks of human disease, interest in such methods has increased in recent years. This Account describes a new strategy for the optical detection of these DNA targets using cationic conjugated polymers (CCPs).

Because of their unique signal amplification properties, researchers have extensively investigated conjugated polymers as optical transducers in highly sensitive biosensors. Recently, we have shown that cationic polyfluorene can detect SNPs within the DNA of clinical samples. When we incorporated deoxyguanosine triphosphate (dGTP-Fl) into the DNA chain at an SNP site where the target/probe pair is complementary, we observed higher fluorescence resonance energy transfer (FRET) efficiency between cationic polyfluorene and fluorescein label on the dGTP. By monitoring the change in emission intensity of cationic polyfluorene or fluorescein, we identified the homozygous or heterozygous SNP. The high sensitivity of this assay results from the 10-fold enhancement of fluorescein emission intensity by the FRET from polyfluorene. This method can detect allele frequencies (the proportion of all copies of a gene that is made up of a particular gene variant) as low as 2%. Using this novel method, we clearly discriminated among the SNP genotypes of 76 individuals of Chinese ancestry.

Improving on this initial system, we designed a method for multicolor and one-tube SNP genotyping assays based on cationic polyfluorene using fluorescein-labeled deoxyuridine triphosphate (dUTP-Fl) and Cy3-labeled deoxycytidine triphosphate (dCTP-Cy3) in extension reactions. We also developed a one-step method for direct detection of SNP genotypes from genomic DNA by combining allele-specific PCR with CCPs. In 2008, we developed a new method for DNA methylation detection based on single base extension reaction and CCPs. Treatment of DNA with bisulfite followed by PCR amplification converts unmethylated DNA into a C/T polymorphism, which allows us to characterize the methylation status of the target DNA. Furthermore, we used CCPs to detect DNA lesions caused by ultraviolet light irradiation for the first time. By monitoring the color change of cationic polythiophene before and after DNA cleavage, we also detected oxidative damage to DNA by hydroxyl radical.

These CCP-based new assays avoid primer labeling, cumbersome workups, and sophisticated instruments, leading to simpler procedures and improved sensitivity. We expect that these features could lead to major advances in human disease diagnostics and genomic study in the near future.
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122楼2009-12-07 04:21:04
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weihui_cn

金虫 (职业作家)

zz from Chem8

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opq691(金币+8,VIP+0):不错 虽说转帖的 但是不错 奖励 欢迎继续分享 12-8 22:14
【转载来自】http://chem8.org/viewthread-33725.html


【论文题目】Layer-by-Layer Assembly of Polyelectrolyte and Nanoparticles, Monitored by Capillary Electrophoresis
【作者】Qian Liu, Lihua Yao, Qinpeng Shen, Zhou Nie, Dr., Manli Guo, Dr., Shouzhuo Yao, Prof
【发表期刊】Chemistry - A European Journal
Volume 15 Issue 46, Pages 12828 - 12836 Published Online: 15 Oct 2009
【论文闪光点或简单介绍】见后
【论文链接】（指出所属数据库）http://www3.interscience.wiley.c ... ETRY=1&SRETRY=0



继上一篇文章被CEJ直接接受发表以后，我趁热打铁又往CEJ投了一篇文章。运气很好的是，仅仅过了30天，主编就来信告知文章再一次被直接接受了~~审稿人评价为excellent and impressive work，算是很高的评价，比我想象中要更好。貌似我这两篇CEJ是今年在CEJ上唯一的两篇有关毛细管电泳的文章。

就我个人而言，这是我最喜欢的文章之一。虽然上一篇是我第一篇CEJ，但实际上是和其他组一起合作的，属于大家的努力。而这篇文章从构思到实验到写作，则完全是我一个人完成的，能够被CEJ直接接受算是对自己的一个大大的鼓励。虽然自己觉得工作蛮有意思，但是一直在担心着同行专家的看法，毕竟这个工作完全不是传统的毛细管电泳分析，说得好听点叫开辟了新的应用领域，说的不好听叫剑走偏锋投机取巧了。

这个工作在去年年底就完成了，但是一直没有时间写出来，拖拖拉拉到了7月底才投出去。主要内容是首次使用毛细管电泳来监测聚电解质和纳米金粒子的层层组装，计算了组装动力学参数和组装时间，评价了各种影响因素。对于层层组装而言，这个工作提出了一种新的监测方法来研究其动力学，具备一些传统方法不具备的优点；对毛细管电泳而言，算是开拓了一个新的应用领域。据我所知，这应该是首次将CE用于监测材料的组装。

虽然CE已经公认为一种强大的分析分离方法，但是到目前为止，CE的发展似乎遇到了一个瓶颈。在药物分析领域，有HPLC和GC成熟之极的技术，稳定性远超CE；在生物分析领域，虽然CE在DNA测序上占有绝对统治地位，但是在蛋白质和蛋白组这块还有很多技术障碍使之始终无法替代PAGE的地位。因此，拓展CE的应用领域对于延长CE的生命力来说应该是非常有意义的一件事情。这个工作的着眼点即在于此。我在CE在材料学的应用方面做了一点小小的尝试，虽然这个方法还有很多缺点有待克服，但是已经显示了CE的强大的能力，说明其在分离分析以外的领域同样具有强大的生命力。

顺便说一句CEJ的编辑非常nice，凡是他们看到顺眼的文章都是直接接受，虽然审稿人还有一点小意见。这种先接受后修改的搞法估计在其他杂志也不多见吧。

欢迎广大同行批评指正！
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123楼2009-12-08 14:14:47
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weihui_cn

金虫 (职业作家)

zz生物传感@湖南大学

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opq691(金币+10,VIP+0):湖大团队很强，不错，感谢分享，期待继续ing 12-31 20:20
http://cbsc.hnu.cn/index.php?option=com_frontpage&Itemid=1

在国家自然科学基金及“973”项目的支持下，我室俞汝勤院士、蒋健晖教授团队在生物传感与分子信号转换方法研究上取得了系列新进展，建立了系列疾病相关的蛋白和DNA等生物大分子的高灵敏、高选择性检测技术。


该课题组继发展核酸识体表面临近杂交分析的电化学生物传感器，实现对肿瘤标志物血小板生长因子的快速、灵敏与高选择性检测（J. Am. Chem. Soc. 2007, 129, 15448-15449）之后，进一步在电化学生物传感方法上进行了系统深入的探索。鉴于基因单核苷酸多态性测定在遗传病诊断和癌症研究的重要意义，他们提出了基于缺口-连接反应以及表面邻近杂交分析的电化学基因分型方法（J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 2478-2480）。该方法具有高特异性与高灵敏度，有望为实体瘤组织基因组的直接突变检测提供可靠的技术。鉴于蛋白分子的化学药物与探针的筛选与检测的重要价值，他们首次发现了小分子配体修饰的核酸探针在与蛋白受体结合时可不被核酸酶降解的新现象，由此构建了具有原始创新性的有机小分子配体与蛋白受体相互作用分析的核酸保护分析技术平台。该技术可利用核酸探针所具有的位点特异性标记以及序列特异性编码、放大与分离等优势，为高通量、高灵敏小分子配体与蛋白受体相互作用分析开辟了新思路（J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 12325-12332）。此外，他们综合运用碳纳米管的非共价疏水组装与溶剂解离效应、电子隧道效应等物理化学性质，提出了一种以磷脂修饰碳纳米管电化学标记的新型电化学免疫传感技术，实现了肿瘤标志物的高灵敏、特异性检测(Angew. Chem. Int. Ed. 2009,10.1002/anie.200903503）。
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124楼2009-12-31 03:44:31
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金虫 (职业作家)

zz from 分析化学

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opq691(金币+10):感谢持续关注，不错的文章 2010-03-02 12:47
【转载来自】http://www.analchem.cn/article_tj.php?id=2200

【论文题目】Current-Driven Ion Fluxes of Polymeric Membrane Ion-Selective Electrode for Potentiometric Biosensing
【作者】Jiawang Ding and Wei Qin
【发表期刊】J. Am. Chem. Soc., 2009, 131 (41), pp 14640–14641
DOI: 10.1021/ja906723h
【论文闪光点或简单介绍】基于电流驱动离子通量的聚合物膜离子选择性电极生物传感检测技术
【论文链接】（指出所属数据库）http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/ja906723h

上世纪90年代以来，随着聚离子选择性电极的发现和低检出限聚合物膜离子选择性电极的发展，聚合物膜离子选择性电极技术再次引起重视，在过去的十多年中，形成一种新的发展浪潮。目前在离子选择性电极领域，研究工作主要集中在如何去减小能够透过聚合物膜相的主离子通量，以达到显著降低电极的检出限的目的；然而，利用聚合物膜离子选择性电极主离子通量实现无试剂化生物传感的研究尚未引起人们的关注。
中国科学院烟台海岸带研究所秦伟研究员团队以可卡因、有机磷农药的靶标酶－胆碱酯酶为模型，基于电极膜相流向样品溶液相的离子通量，构建了丁酰胆碱聚合物膜离子选择性电极，通过调节内充液及聚合物膜材料等手段有效控制电极界面底物离子的浓度。该电极膜既用于对底物离子的可控释放，亦同时实现对待测物的电位传感，从而完成了对有机磷农药污染物的实时、快速、无试剂化检测（Chem. Commun., 2009, 971–973）。该团队进一步研究了电流驱动底物离子可控释放聚合物膜离子选择性电极生物传感检测技术（如图1），采用宏命令控制计时电流和计时电位法模式转换，成功用于溶液中酶（如图2A）及固定化酶活的快速测定（如图2B）。该方法可用于生物传感和免疫分析中溶液或固定化酶活的测定以及与酶促反应体系中相关物质的分析。（J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 14640–14641）。
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125楼2010-02-08 00:22:41
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weihui_cn

金虫 (职业作家)

Artificial Nose Sniffs Out Good Coffee

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opq691(金币+10):感谢提供 2010-03-02 12:48
【论文题目】Discrimination of Complex Mixtures by a Colorimetric Sensor Array: Coffee Aromas

【作者】Benjamin A. Suslick†‡, Liang Feng‡ and Kenneth S. Suslick*‡

【发表期刊】Anal. Chem., Article ASAP
DOI: 10.1021/ac902823w

【论文闪光点或简单介绍】见后
【论文链接】（指出所属数据库）
http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1 ... p;searchHistoryKey=

http://news.sciencemag.org/scien ... iffs-out-good-.html

上面链接给出了点评。

大致是复杂体系的分析，这里是咖啡成分的分析。结合化学计量学和比色阵列，作者成功实现了此目标。
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126楼2010-02-20 00:31:44
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2009doken

银虫 (小有名气)
★ ★
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opq691(金币+1):欢迎分享前沿文章 2010-03-06 12:22
这是好贴啊    希望更多高手分享啊     小虫在此敬礼！
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127楼2010-03-05 21:15:33
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weihui_cn

金虫 (职业作家)

金纳米的保护配体（柠檬酸钠）的电镜分析

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yensh(金币+10):谢谢推荐！ 2010-03-18 08:01
【论文题目】Direct Imaging of Soft−Hard Interfaces Enabled by Graphene

【作者】Zonghoon Lee*†, Ki-Joon Jeon*‡, Albert Dato*§, Rolf Erni†, Thomas J. Richardson‡, Michael Frenklach and Velimir Radmilovic†

【发表期刊】Nano Lett., 2009, 9 (9), pp 3365–3369

【论文闪光点或简单介绍】

大概是用graphene做基底，看到了金纳米外层的柠檬酸钠保护层。非常漂亮的TEM结果。

不过，机理和细节不是很明白。

另外：这是09年的文章，居然选为10年的封面。

【论文链接】（指出所属数据库）
http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/nl901664k
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128楼2010-03-18 07:41:04
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