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[资源] 很简单的DFT计算,为实验化学家服务:理论功底不牢固的人如何发纯理论PCCP

几天前咱们量化版新开了个子板“文章故事”,在版主的帮助下,我用两片JPC写了一个帖子(http://muchong.com/bbs/viewthread.php?tid=3780634),拿下第一滴血(500+金币和4个QC强帖指数)奖励标准可见看区长的帖子(http://muchong.com/bbs/viewthread.php?tid=3780342)真的很丰厚哦,可惜各位高手无人跟进,这就违背了版主让我写那个帖子的“示范带头作用”了呀。在版主要求下,我只好再写一个帖子。希望大家积极跟进呢,奖励很大的哟!

这个子板的本意就是“传授经验,植树造林,接受批评,奖掖后进”。我们很希望能够办下去。但是,如果大家不肯跟进,这个栏目很快就会被取消的。毕竟小木虫是个大站,它有自己的规则。一个刚刚试行的新版块,需要在一定时间内拥有一定的人气,否则就会撤版。如果要维持这个版块,我们很需要大家写原创帖。

好吧,我再写一个帖子来提升下人气。我们真的很需要大家踊跃参与的。

用很简单的DFT计算,为实验化学家答疑解惑

讲述人:密度泛函·小卒
北京科技大学 化学与生物工程学院



讲述论文: Phys Chem Chem Phys, 2011, DOI:10.1039/c1cp20056a
作者位次: 第一作者
计算方法: DFT、Fukui Index、概念密度泛函的分子软硬度理论
计算基组: 优化6-311+G(d,p)/SDD,性质6-311++G(2df,2pd)/SDD
所用软件: Gaussian03D01, NBO3
影响因子: 3.453
全文链接: http://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2011/CP/c1cp20056a


首先说一下我所在的课题组环境。我们课题组基本上是实验课题组,大老板并不太懂理论上得东西。之所以养着我们这凤毛麟角的几个专门做理论的人,是为了给实验提供支撑的。所以你们会发现我们的理论文章基本上总是围绕实验展开。如果想了解我们的课题组,可以去看看这些我们课题组的一些实验化学的论文(JACS,2009,17044; JACS,2008,11623; JACS,2003,11257; JACS,2010,16460; JACS,2005,15700; JACS,2009,30; 综述Acc.Chem.Res.2009,78。先列举这么多吧,)。不过,纯理论文章的档次就低多了,最好的一篇也仅仅是我大师兄做的(ChemEurJ,2007,9503),另加十几篇我们这两个师弟一个师妹,以及大师兄自己做的JPC\CPC\PCCP这个档次的文章而已。我们与实验结合的理论计算则大量充斥在我们组里很多人的实验文章中,太多了就不一一列举了。

好了,广告到此为止。下面说这篇文章的起源。

有一天大导师跟我说去让我解释一下这个问题。如图1,一个带负电的有机配体,也就是图中最右侧的双层配体,要和一个带正电的“金属离子-单层配体”复合物相结合,形成一个三层的化合物。看起来是没有什么问题的,但是实验上从未做成过(Jiang, et al: (1) Chem.Ber. 1996, 129, 933; (2) Inorg. Chem. 2004, 43, 4740; (3) Dalton Trans. 2010, 39, 1321)。反而是如图1最左侧的那个中性态的双层配体,要和一个带正电的“金属离子-单层配体”复合物相结合,形成一个三层的化合物,却是屡屡实现了的反应。这一点很让实验化学家疑惑。按理说,有正负电荷相互吸引这个好处,应该更容易反应才对啊。于是大导师让我去解释这个问题。


图1



很快,二导师跟我说去让我解释一下另一个问题。在晶体中,我们发现这种双层配合物的扭转角有很多种情况,从0度到45度都有可能,以及各种中间状态都有发现。(关于这一点,可以到PCCP,2011,13277去看它的参考文献第22-28号)那么,这两层之间互相旋转是任意的吗?它们这种旋转有没有规律可循?于是二导师让我去解释这个问题。

反正都是基于同一物质的计算,我为什么要算两次?我决定一次搞定,作一篇文章解释两个问题不就结了吗!

对于大导师提出的第一个问题,我可没兴趣去做反应历程的计算。那太扯了,反应过程无比复杂,我大师兄猜了半年都没猜出来,我才不去做。于是决定偷懒,用概念密度泛函的Fukui Index和分子软硬度理论来解释。计算完毕后发现,图1中带负电的那个有机双层配体,虽然可以把带正电的“金属离子-单层配体”复合物吸引到自己身边来,但是由于双层配体本身的电子结构趋于稳定,所以也仅仅就是把人家吸引到身边来,不反应!而如图1最左侧的那个中性态的双层配体,电子结构非常不稳定,在溶液中碰上那个“金属离子-单层配体”复合物的概率是比较低,但是只要碰上就非得把人家反应掉才好。所以在真实实验中,动辄煮上两个小时,大家也就都反应好了,产率一般不低于30%。


图2



对于二导师提出的第二个问题,我可没兴趣去做势能面的扫描。那太扯了,我的机器算一年也未必能算完,我才不去做。我直接扫了三条势能线,如图2,27个点的部分优化,就结束啦!发现这个旋转势垒仅仅30多kj/mol,这在室温下就可以热驱动旋转了啊。在晶体中随便几个取代基带来的空间位阻就能让它转过去。然后找了一下它们的前线轨道,解释了稳定性的来源,如图3,解释结束!


图3



于是文章就结束了。是不是很简单?事实上这里面我没有使用任何高深的理论或者高难度的计算技术,事实上我在这篇文章中使用的计算技术比版上各位高手的计算技术都更加简单粗糙。我总觉得计算技术虽然是我们必备的,但不是人家实验化学家看重的。能为实验化学家解释问题的理论计算,才是实验化学家所看重的。尽管简单,尽管粗糙,却是有用的。

前几天我写的那个《基于TDDFT设计有机分子,以期实现太阳能的全谱吸收》里面所讲述的两篇JPCA,里面确实涉及到一些计算技术的讨论。但是这一片PCCP,你们也看到了,几乎没有任何技术可言。当时coolrainbow和sobereva两位牛人都感觉这个文章无理论价值。我完全承认,这个文章确实没有任何理论价值,两位牛人的眼光是正确的!但是,就让我自我安慰一下吧,这个文章确实还是有一点儿指导实验的价值了。其实这也是我的无奈呢。毕竟我是在一个实验课题组里,大老板养着我们这凤毛麟角的几个专门做理论的人的唯一理由就是为了给实验提供支撑的。所以你们会发现我们的理论文章基本上总是围绕实验展开。如果说我其他论文还有“身在曹营心在汉”的感觉的话,那么这个PCCP文章纯粹是当了“理论化学的汉奸”,彻底为实验化学家提供支撑了。

最后,我再多说两句:几天前咱们量化版新开了个子板“文章故事”,在版主的帮助下,我用两片JPC写了一个帖子(http://muchong.com/bbs/viewthread.php?tid=3780634),拿下第一滴血(500+金币和4个QC强帖指数)可惜各位高手无人跟进,这就违背了版主让我写那个帖子的“示范带头作用”了呀。在版主要求下,我只好再写一个帖子。希望大家积极跟进呢,奖励很大的哟!
这个子板的本意就是“传授经验,植树造林,接受批评,奖掖后进”。我们很希望能够办下去。但是,如果大家不肯跟进,这个栏目很快就会被取消的。毕竟小木虫是个大站,它有自己的规则。一个刚刚试行的新版块,需要在一定时间内拥有一定的人气,否则就会撤版。如果要维持这个版块,我们很需要大家写原创帖。
好吧,就让我再次抛砖引玉,用这个新帖子来提升下人气。我们真的很需要大家踊跃参与的。


[ Last edited by yjcmwgk on 2011-11-6 at 20:37 ]
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dumplingtjnu

木虫 (小有名气)


★★★★★ 五星级,优秀推荐

非常赞同你的一些看法。对于不同的人来说,计算是一种解决问题的手段,但是需要解决的问题大相径庭。我自己也是做实验的,但是即使测试了一大堆的数据和做上很久的理论分析,可能某个问题还是做不出满意的解释(至少自己必须得满意)。如果搭配上计算,我自己实验中的几个关键问题就会容易解决一些。所以你这个虽然理论上意义可能不大,但对于特定的人群来说却解决了他们困惑已久的难题。
39楼2015-01-18 09:14:20
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弹唧唧

银虫 (初入文坛)


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从理论到应用,计算终究是个工具。和楼主有共鸣!
45楼2017-01-03 20:12:27
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普通回帖

abbott

金虫 (著名写手)


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ben_ladeng: 专家考核存档 2011-11-07 06:39:49
好东西, 值得学习.
2楼2011-11-06 19:00:41
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Quan.

金虫 (文坛精英)


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顶好的!!!!!!!!!!!
4楼2011-11-07 07:20:35
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bageniao

铜虫 (小有名气)


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能沉下来做学问的聪明人!
5楼2011-11-07 09:09:04
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xiao@chen

木虫 (著名写手)


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我经常关注你写的帖子,我虽然也是做量化的,但真正投入也只有半年时间,所知道的非常有限,我想知道你做这方面多长时间了,我觉得你掌握好全面,呵呵,,真不错
6楼2011-11-07 10:41:09
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abdoman

木虫 (著名写手)


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很具有教学意义!
7楼2011-11-07 11:16:51
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一山

铁杆木虫 (正式写手)


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mark一下!以后可以学习!
8楼2011-11-07 12:47:07
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woxiangfei

木虫 (文坛精英)


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呵呵,非常感谢。
9楼2011-11-07 13:28:56
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yongma2008

木虫 (著名写手)


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学习了
10楼2011-11-07 16:46:51
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boylc789

木虫 (著名写手)


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没看懂稳定性是如何解释的
11楼2011-11-07 17:24:20
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quantumor

金虫 (著名写手)


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有意义,值得学习;但要跟进还得有pp才行。
12楼2011-11-07 17:52:11
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引用回帖:
12楼: Originally posted by quantumor at 2011-11-07 17:52:11:
有意义,值得学习;但要跟进还得有pp才行。

pp是啥
---一分钟后补充---
想明白pp代表啥了

[ Last edited by yjcmwgk on 2011-11-7 at 19:22 ]
13楼2011-11-07 19:21:17
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lbbz323

铁杆木虫 (著名写手)


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好资源,学习了。
歇息LZ。
14楼2011-11-07 20:46:30
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dreamyeye

木虫 (著名写手)


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小卒哥的名字……
15楼2011-11-08 00:23:58
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xulisonghai

铜虫 (正式写手)


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学习了!谢谢!顶!顶!顶!
16楼2011-11-08 08:36:51
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zlin

荣誉版主 (知名作家)


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学习一下!
17楼2011-11-08 08:47:31
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nwwolfchj

金虫 (正式写手)


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牛人,我什么时候能混到JCP ,JPC  PCCP  CP  CPL 随便发就好了。
18楼2011-11-08 09:35:27
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fluobon

金虫 (著名写手)


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谢谢
19楼2011-11-08 10:25:41
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lenienter

铁杆木虫 (职业作家)


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不简单,我也要做DFT。
20楼2011-11-08 21:14:40
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引用回帖:
20楼: Originally posted by lenienter at 2011-11-08 21:14:40:
不简单,我也要做DFT。

这里的主要手段不是密度泛函,是概念密度泛函,可以读一下Multiwfn的manual,里面涉及到很多这方面的东西
21楼2011-11-09 10:45:30
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lenienter

铁杆木虫 (职业作家)


真是受教了,我会好好看的,下面就是要用DFT做些计算。
22楼2011-11-10 10:09:02
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kekemi_1127

铁杆木虫 (著名写手)


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顶起,强大!
23楼2012-03-02 09:36:10
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2311248tfw

铁虫 (小有名气)


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yjcmwgk: 取消置顶 2012-03-15 22:08:44
有道理。。我导师搞电化学的。。。或许你的方式我可以借鉴
24楼2012-03-12 00:34:50
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引用回帖:
3726432楼: Originally posted by lenienter at 2011-11-10 10:09:02:
真是受教了,我会好好看的,下面就是要用DFT做些计算。

这里的主要手段不是密度泛函,是概念密度泛函,可以读一下Multiwfn的manual,里面涉及到很多这方面的东西
26楼2012-03-20 13:44:49
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arsc

金虫 (小有名气)


★★★★★ 五星级,优秀推荐

Thanks for your sharing
27楼2012-03-20 22:13:44
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Yolanda7

捐助贵宾 (正式写手)


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非常感谢~收藏品读
28楼2012-05-11 14:58:49
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027wit

至尊木虫 (正式写手)


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太棒了  牛啊  强烈支持
29楼2012-07-13 19:58:05
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tangbaowei

木虫 (正式写手)


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这才是做计算的价值所在,如果这样算下去就太有钱途了。
30楼2012-07-20 08:56:30
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gouyi

金虫 (正式写手)


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虽然很多不懂,以后就懂了
31楼2012-07-22 11:16:50
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小木虫cathy

新虫 (正式写手)


★★★★★ 五星级,优秀推荐

开眼界了,佩服,羡慕
32楼2012-08-02 16:00:57
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Joannaouc

木虫 (著名写手)


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小卒一向助人为乐啊!
33楼2013-05-16 10:56:06
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wcj668899

至尊木虫 (文坛精英)


★★★★★ 五星级,优秀推荐

+0.8金币  太棒了 牛啊 强烈支持
34楼2013-07-23 10:30:27
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itpfeng

木虫 (正式写手)


读了很觉得有些鬼扯
35楼2013-11-19 09:16:52
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haodong1121

金虫 (正式写手)


★★★★★ 五星级,优秀推荐

马克一下,楼主真心不错。
36楼2014-03-24 23:00:09
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jlx_

金虫 (著名写手)


★★★ 三星级,支持鼓励

很想学习,但是不懂啊,完全不入门,没有一个师兄师姐做过理论计算,怎么入门啊
38楼2014-10-18 21:14:42
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wowo_liu

禁言 (小有名气)

本帖内容被屏蔽

40楼2015-05-04 14:39:21
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dboy16888

至尊木虫 (职业作家)


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希望牛人继续讲解
41楼2015-05-05 22:33:30
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铁面书生

木虫 (著名写手)


★★★★★ 五星级,优秀推荐

赞一个,好帖子
42楼2015-06-06 08:45:49
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chenjl_4

金虫 (著名写手)


计算不是为好玩,但也许有高人已达到,没事就去算着玩,虽然知道掌握怎么算的技求,但算什么呢?曾经碳管储氢实验证明不行,以实验事实为契机,以计算解疑答惑,启发后人。

发自小木虫Android客户端
43楼2016-07-21 08:16:18
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★★★★★ 五星级,优秀推荐

多谢分享
44楼2016-12-07 21:19:05
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dboy16888

至尊木虫 (职业作家)


46楼2017-01-12 05:02:07
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mingkaiyehe

木虫 (小有名气)


★★★★★ 五星级,优秀推荐

受教了!
47楼2017-02-24 17:52:05
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羊羊甜点屋0

铜虫 (小有名气)


好帖子,打算都看看楼主的文章

发自小木虫Android客户端
48楼2017-05-04 00:00:34
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redfoxs

木虫 (正式写手)


你好,老师,我们实验室也在根据实验用DFT 计算结果,不过比较简单,就是算算UV 和荧光。现在我碰到一个问题,用DFT 算出的S0-S1的osc strength 值是0,这个跃迁来至HOMO-LUMO,然后我又算了荧光发射,osc strength 当然也是0,并且计算的峰值为732nm, 和实验室820nm有比较大的差别,现在的问题是这个计算的osc strength为0,这个跃迁就是禁阻的,那为什么在实验中的UV 和荧光光谱确都有峰了,是否这个计算值只是一个参考?谢谢了
50楼2017-05-04 23:35:35
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liuy0623楼
2011-11-06 19:16   回复  
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泪之瞳25楼
2012-03-14 19:41   回复  
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42344437楼
2014-08-18 20:53   回复  
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redfoxs49楼
2017-05-04 23:33   回复  
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