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研之成理

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[交流] 能源催化领域大牛Suljo Linic课题总结已有12人参与

Suljo Linic是能源催化领域冉冉升起的大牛,他的工作会让人眼前一亮,他是用理论(DFT)指导实验的典型代表。 Suljo曾经的学习经历非常全面,本科学的是物理,博士阶段学习的是催化,博士后是理论相关的研究,所以其课题组做的内容广泛,包括光催化、电催化、多相催化三个部分,但每一部分都研究得深刻且有特色。

教育和科研经历
BS 1998
Physics (Minors: Mathematics, Chemistry)
West Chester University, West Chester, PA

PhD 2003
Chemical Engineering, advisor: Prof. Mark Barteau
University of Delaware, Newark, DE

Postdoctoral Fellow, 2003-2004, advisor: Prof. Mathias Scheffler
Theory Department, Fritz-Haber-Institut der Max-Planck-Gesellschaft,Berlin, Germany

Assistant Professor, 2004-2010
Department of Chemical Engineering, University of Michigan, Ann Arbor

Associate Professor, 2010-2014
Department of Chemical Engineering, University of Michigan, Ann Arbor

Professor, 2014-present
Department of Chemical Engineering, University of Michigan, Ann Arbor

课题组主页:
http://cheresearch.engin.umich.edu/linic/index.html

荣誉
Paul H. Emmett Award, The North American Catalysis Society, 2017
Parravano Award, Michigan Catalysis Society, 2016
Associate Editor, ACS Catalysis, 2014
ACS Catalysis Lectureship, 2014

研究方向
A. 光催化
    Linic课题组是为数不多的首次提出并解释局域表面等离子体共振(LSPR)纳米颗粒(如Au、Ag、Cu)来驱动半导体或纳米颗粒本身光催化活性的课题组之一。利用这些纳米颗粒的等离子效应,这些催化剂可以将可见光的能量转化成化学能,来驱动化学反应的进行,提高活性和选择性,其中大部分是一些重要的工业反应。课题组也在拓宽金属等离子效应的应用,包括与半导体的耦合来增强析氢性能等。
代表作:Science, 2013, 339, 1590-1593; Nature Materials, 2015, 14, 567; Nature Materials, 2012, 11, 1044; Nature Materials, 2011, 10, 911; Nature Chemistry, 2011, 3, 467; JACS, 2011, 133, 5202; Accounts of Chemical Research, 2013, 46, 1890; ACS Nano, 2016,10, 6108; Nature Communications, 2016, 7, 10545;

    下面这篇science是Linic课题组在2013年发现的利用Cu的LSPR来还原表面的Cu2O,从而提高丙烯环氧化的选择性的故事。Cu是催化丙烯环氧化反应优良的催化剂,但是在实际应用中因为反应在较高温度下(200度)进行,而此时Cu容易被反应中的氧气氧化而在表面形成Cu2O,从而会减弱环氧化反应的选择性。作者发现了大于500nm波长的可见光可以激发Cu的LSPR,从而把Cu2O还原成Cu,提高了丙烯环氧化的选择性(从20%到50%),作者利用原位固体紫外和原位XRD监测了光激发前后Cu的表面状态。本文的意义有:在核壳纳米结构中,可以利用能引起LSPR的金属核(如Au、Ag、Cu)可以有效还原壳的价态;在丙烯环氧化中人们常常使用昂贵的牺牲剂,而利用LSPR这种方法提供了一种利用多相催化剂思路,但是如何收集可以利用的光也是一个挑战。
能源催化领域大牛Suljo Linic课题总结
能源催化领域大牛Suljo Linic课题总结-1
Ref.: Science, 2013, 339(6127): 1590-1593.

    以下这篇2016年的文章,作者提出了一种形成晶格错位的二元金属合金的方法,即利用金属(Ag、Au、Cu等)高能的LSPR效应来还原与之晶格错位的金属Pt,从而形成良好的合金。作者首先合成了AgNPS,然后利用电流取代反应形成了Ag-PtO hollow结构,再用可见光照形成实心的AgPt合金。
能源催化领域大牛Suljo Linic课题总结-2
Ref.: Chem. Mater.,2016, 28(22): 8289-8295.

B. 电催化
    Linic课题组在电催化方面的研究主要是燃料电池的阴阳极,早期(2010年以前)主要是在理论方面对阳极的氧化机理进行研究,后期主要是在阴极ORR上面,特别是最近几年利用DFT来指导ORR催化剂的合成和性能测试。
代表作:Nature Chemistry, 2014, 6, 828-834; ACS Catalysis, 2012, 2, 12; ChemCatChem,2016, 8, 256; ACS Catalysis, 2017, 7, 17; Journal of Catalysis, 2017, 345, 1.
    如2014年这篇nature chemistry,先用理论进行指导,再利用快速升温法(Ag与Co晶格错位)合成AgCo合金,该催化剂在碱性中表面出了很高的ORR活性,比单纯的Ag提高了5倍,是Pt的一半,但价格有优势。
能源催化领域大牛Suljo Linic课题总结-3
能源催化领域大牛Suljo Linic课题总结-4
Ref.: Nature chemistry, 2014,6(9): 828-834.

    再如以下这篇最近的文章,作者再次利用理论进行预测,然后合成出AuCu@Au2ML@Pt的三层核壳催化剂,其ORR活性的提升支持理论上的预测,即Au-Pt的ligand effects和AuCu核的strain effects能减弱Pt对于OH的吸附,从而提升催化活性。
能源催化领域大牛Suljo Linic课题总结-5
能源催化领域大牛Suljo Linic课题总结-6
能源催化领域大牛Suljo Linic课题总结-7
Ref.: ACS Catalysis, 2017, 7 (1),17–24

C. 多相催化
    在多相催化领域,linic课题组也做出了很多贡献。他们首先是利用DFT对催化剂进行设计,然后通过合成,表征进行验证。结构表征如紫外、红外、拉曼、TEM、EDS等等。催化反应如甲烷氧化偶联、烃类蒸气重整、CO氧化、烯烃环氧化、水气重整等等。
代表作:JACS, 2006, 128, 11354; Phys. Rev. Lett., 2006, 97, 026101; JACS, 2008, 130, 11264; JACS, 2009, 131, 2747; JACS, 2011, 133, 2378; ACS Catalysis, 2016, 6, 4340.
    如以下这篇2008年的文章,作者先利用DFT计算发现Ag(100)对乙烯环氧化的选择性更高,然后作者合成了具有更高Ag(100)面暴露的Ag纳米线,在催化上验证了上述假设。
能源催化领域大牛Suljo Linic课题总结-8
能源催化领域大牛Suljo Linic课题总结-9
    甲烷氧化偶联是工业上非常具有前景的反应。当前重要的一个问题是C2选择性过低,由于在流动床反应器中氧分压过高,生成了大量的CO或CO2,而利用固定床反应器(O2-传导氧化物薄膜),就能显著提高C2选择性。然而需要找到一种催化剂与这种反应器相配套,从而具有高选择性,作者发现了LSGM 和 1% Li–LSGM催化剂在与固定床反应器结合时,在氧分压较低条件下具有超过90%的C2选择性,该催化剂在甲烷氧化偶联反应中具有很高的前景。
能源催化领域大牛Suljo Linic课题总结-10

结语:
在ACS Catalysis采访Suljo的时候,他提到他很幸运能从事科研,因为他在中学阶段他的国家波黑遭遇了战争而无家可归,但是幸运的是他拿到了美国宾州西彻斯特大学的奖学金,才使得他能从事热爱的科研。幸运的背后或许是热爱和坚持。

注:本文转载自微信公众号

[ Last edited by 温心若水 on 2017-2-15 at 12:28 ]
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nywyf

银虫 (正式写手)


小木虫: 金币+0.5, 给个红包,谢谢回帖
太厉害了,长见识了!
7楼2017-02-15 12:24:00
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FMCuck

铜虫 (小有名气)

顶,收藏了。好贴。

发自小木虫IOS客户端
2楼2017-02-13 14:17:44
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xueshan199

铁杆木虫 (著名写手)

送红花一朵
辛苦了
3楼2017-02-13 14:54:58
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4楼2017-02-14 14:18:09
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wchj689

至尊木虫 (知名作家)

学学聊聊乐乐
6楼2017-02-15 00:19:05
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8楼2017-02-28 09:10:24
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机械爆龙

银虫 (初入文坛)


小木虫: 金币+0.5, 给个红包,谢谢回帖
我的天,燃料电池小硕一枚,本科是暖通,表示找资料找到心碎
9楼2017-03-22 13:51:13
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sanyueliu

金虫 (小有名气)

飞虫


小木虫: 金币+0.5, 给个红包,谢谢回帖
作者介绍和文章评论都很好,希望小木虫多一些这样的帖子。
向小木虫的前辈们学习!
10楼2017-04-19 12:37:28
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